Ator de longa carreira e grande renome e popularidade que ganhou um Óscar por sua atuação no filme A Cor do Dinheiro. Outros filmes memoráveis em que atuou são Butch Cassidy, O Indomado, e As Aventuras de um Jovem. Também dublou o personagem Doc Hudson no filme Carros.
Estreou como ator aos sete anos de idade, em uma peça escolar de Robin Hood.
Recebeu a oferta de um contrato com a Warner Brothers após uma única aparição na Broadway.
Após as gravações de O Mercador de Almas, em 1958, divorciou-se de sua primeira esposa para se casar com Joanne Woodward, sua companheira de cena no filme. Os dois permaneceram juntos até 2008, ano da morte do ator. Teve um total de seis filhos, três com a primeira esposa, três com a segunda.
Estrelou o filme A Cor do Dinheiro, de 1986, dirigido por Martin Scorsese.